ท่านผู้หญิงมณีรัตน์ บุนนาค รับราชการเป็นนางสนองพระโอษฐ์ ในสมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์ พระบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง ตั้งแต่ พ.ศ. 2493 ซึ่งเป็นปีราชาภิเษกสมรส จนถึงแก่อนิจกรรม เมื่อวันที่ 23 เมษายน 2543 สิริอายุ 77 ปี การนี้ ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานโกศมณฑป ฉัตรเครื่องสูงทองแผ่ลวด และรับศพไว้ในพระบรมราชานุเคราะห์โดยตลอด ตั้งศพสวดพระอภิธรรม ณ ศาลาบัณณรศภาค วัดเบญจมบพิตรดุสิตวนารามราชวรวิหาร

นอกจากคำร้องเพลงพระราชนิพนธ์แล้ว ท่านยังเป็นผู้รับสนองพระราชเสาวนีย์ในการแต่งเพลงเพื่อพระราชทานแก่ผู้ปฏิบัติหน้าที่เพื่อชาติ โดยใช้ทำนองเพลงเดิมที่เป็นที่รู้จักอยู่แล้ว อาทิ

• วอลซ์ทหารมหาดเล็ก ใช้ทำนองเพลง A Bicycle build for two
• ชมประดู่ ใช้ทำนองเพลง La Mer
• ตำรวจตระเวนชายแดน ใช้ทำนองเพลง Danny Boy
• ย่าเหล
• ดอกต้อยติ่ง
• ผู้ดี

ในงานสาธารณประโยชน์ด้านอื่น ท่านผู้หญิงมณีรัตน์เป็นต้นคิดและเป็นหนึ่งในกลุ่มผู้ริเริ่มผู้มีบทบาทสำคัญที่สุดในการสร้างสวนหลวง ร.๙ ขึ้นเพื่อเฉลิมพระเกียรติพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว รัชกาลที่ ๙ เนื่องในโอกาสพระราชพิธีมหามงคลเฉลิมพระชนมพรรษา ๕ รอบ ๕ ธันวาคม ๒๕๓๐โดยริเริ่มโครงการมาตั้งแต่ พ.ศ. 2525 ทำให้ประชาชนชาวกรุงเทพมหานครมีที่พักผ่อนหย่อนใจในลักษณะอุทยานขนาดใหญ่ที่งดงามเป็นครั้งแรก